ISSN 1009-6248CN 61-1149/P 双月刊

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黄铁矿精细结构与晶胞参数的关系及其标型意义

孙宁岳, 李国武, 申俊峰, 高建伟, 薛源

孙宁岳, 李国武, 申俊峰, 等. 黄铁矿精细结构与晶胞参数的关系及其标型意义[J]. 西北地质, 2022, 55(4): 333-342. DOI: 10.19751/j.cnki.61-1149/p.2022.04.027
引用本文: 孙宁岳, 李国武, 申俊峰, 等. 黄铁矿精细结构与晶胞参数的关系及其标型意义[J]. 西北地质, 2022, 55(4): 333-342. DOI: 10.19751/j.cnki.61-1149/p.2022.04.027
SUN Ningyue, LI Guowu, SHEN Junfeng, et al. Relationship between Fine Structure and Cell Parameters of Pyrite and Their Typomorphic Significance[J]. Northwestern Geology, 2022, 55(4): 333-342. DOI: 10.19751/j.cnki.61-1149/p.2022.04.027
Citation: SUN Ningyue, LI Guowu, SHEN Junfeng, et al. Relationship between Fine Structure and Cell Parameters of Pyrite and Their Typomorphic Significance[J]. Northwestern Geology, 2022, 55(4): 333-342. DOI: 10.19751/j.cnki.61-1149/p.2022.04.027

黄铁矿精细结构与晶胞参数的关系及其标型意义

基金项目: 

“胶东地区中生代花岗岩调查及与金矿关系研究”(鲁勘字(2018)19号)、国家自然科学基金项目(41672043)联合资助。

详细信息
    作者简介:

    孙宁岳(1998-),男,博士生,从事矿物晶体结构与晶体化学研究。E-mail:sunningyue1998@163.com。

    通讯作者:

    李国武(1964-),男,教授,博士,从事矿物晶体结构与晶体化学研究。E-mail:liguowu@cugb.edu.cn。

  • 中图分类号: P575.5

Relationship between Fine Structure and Cell Parameters of Pyrite and Their Typomorphic Significance

  • 摘要: 黄铁矿是内生金矿床中主要的载金矿物,其标型特征对金矿成矿有重要的指示意义。笔者讨论了黄铁矿精细结构中键长、键角对晶胞参数的影响及其标型意义。实验黄铁矿样品采自山东莱州三山岛海域金矿ZK3007号钻孔岩心,测试利用单晶X射线衍射技术,获得了黄铁矿晶体的精细结构数据,并利用空间几何关系及偏导数分析了键长、键角变化对黄铁矿晶胞参数的影响。通过研究发现,黄铁矿的晶胞参数主要受其内部配位八面体大小影响,而受配位体间致密程度影响较小;配位八面体的大小主要与结构中的Fe-S键长密切相关;Fe-S键长变化的原因与Co、Ni、Cu等代替Fe及As代替S的类质同像有关。键长、键角等精细结构研究从本质上解释了黄铁矿晶胞参数变化,对黄铁矿晶胞参数标型特征的表征及金矿找矿有重要的实际意义。
    Abstract: Pyrite is the main gold bearing mineral in endogenetic gold deposits, and its typomorphic characteristics have important implications for gold mineralization. At present, the typomorphic characteristics of pyrite are mainly focused on the morphology and physicochemical properties, while the microstructure characteristics of pyrite, such as unit cell parameters, bond length & bond angle, are less studied. Moreover, the existing studies mainly focus on the influence of composition on cell parameters. Few people have analyzed the relationship between fine structure of pyrite characterized by bond length & bond angle and cell parameters.The experimental samples were collected from Sanshandao Gold Deposit in Laizhou, Shandong Province. The crystal structure data of pyrite were collected by single crystal X-ray diffraction, and the fine structure data were obtained by analytical software. The influence of bond length&bond angle on the lattice parameters of pyrite was analyzed by spatial geometric relationship and partial derivative. It was found that the lattice parameters of pyrite were mainly affected by the internal coordination octahedron.The effect of the size of the ligands is less affected by the gap between the ligands. The size of the octahedron is closely related to the length of the Fe-S bond in the octahedron, and the size of the space between the coordination bodies can be characterized by the Fe-S-Fe bond angle or the S-S bond length.The reason for the change of Fe-S bond length is related to the isomorphism of Co, Ni, Cu replacing Fe and As replacing S. This provides a theoretical basis for the change of unit cell parameters, and is of great significance for guiding gold production with the typomorphic characteristics of unit cell parameters.
  • 地下水在维持西北干旱区生态环境及经济社会发展方面起着重要作用,由于西北地区气候干旱少雨,生态环境脆弱(李文明等,2022),地下水环境对气候变化及人类活动较为敏感,气候变化和人类活动已对西北地区地下水循环演化产生深刻影响(党学亚等,2022)。如在气候变化和人类活动共同影响下,格尔木地区地下水水位发生明显变化(刘得俊,2016);受生态调水影响,额济纳绿洲地下水水位下降趋势得到很大程度的遏制(张震域等,2019)。气候变化和人类活动双重影响下地下水动态响应机制逐渐受到重视。Bekele等(2010)利用SWAT水文模型发现,气候变化对Fox Catchment地下水补给有显著影响。Green等(2011)研究了气候变化对地下水开采的影响,预测了极端干旱年份地下水水位变化趋势。张楠(2017)采用灰色关联度法定量分析了伊舒盆地气象要素和人类活动与地下水动态的相关性,并识别了气象要素和人类活动对地下水动态的影响程度。黑河流域作为减缓西北地区生态环境恶化的重要生态防线,地下水在维持流域生态环境方面发挥着重要作用,地处黑河干流中游的张掖盆地作为黑河流域地表水与地下水相互转换频繁(钱云平,2005)、地表水来水量受上游气候变化影响强烈(李卓仑,2012牛最荣,2013)、人工绿洲扩张及地下水高强度开采等人类活动对地下水影响强烈的地区(米丽娜,2016王浩等,2020),是开展干旱区气候变化与人类活动双重影响下地下水环境响应机制研究的理想区域。连英立(2011)以张掖盆地长系列地下水监测数据为基础,探讨了张掖盆地地下水变化对气候变化响应的非均一性特征和机制。闫云霞等(2014)通过构建地下水“消耗因子”和“补给因子”并结合降水、径流量变化,揭示了张掖盆地中部沿河灌区地下水水位变化原因。上述研究均利用2010年以前张掖盆地长序列地下水监测数据对地下水水位变化原因进行系统分析。近年来,随着气候持续变化、地下水超采治理、河流生态补水,张掖盆地地下水环境发生了新的变化。同时,前人研究较少涉及张掖地区地下水水化学特征对气候变化及人类活动的响应分析。笔者系统分析1985~2018年地下水水位、水化学特征、出山径流量、绿洲面积、降水、气温变化规律,全面解析张掖地区地下水环境变化特征及其成因,可为西北内陆盆地生态环境保护与水资源合理开发利用提供科学依据。

    黑河流域属西北内陆河流域,流域纵贯青海、甘肃、内蒙3省区,地理坐标为E 97°37′~102°06′,N 37°44′~42°40′,流域面积为128 283.4 km2,是中国西北地区第二大内陆河流域。黑河流域地势南高北低,纵穿山地、平原及高原3个地貌类型区。河西走廊中段的张掖盆地位于黑河干流中游地区,为夹持于南部祁连山与北部龙首山之间的平原区(图1)。

    图  1  研究区在黑河流域中的位置(a)及研究区范围图(b)
    Figure  1.  (a) The location of the study area in Heihe river basin and (b) scope map of study area

    研究区南部山区各河流携带粗颗粒物质出山后在盆地内迅速堆积,构成地下水的贮存空间。第四系含水层岩性变化总趋势为由南部山前冲洪积扇向北部细土平原变细。由于黑河冲洪积作用明显,含水层自南向北由单一结构大厚度砾卵石层渐变为上部黏性土夹砂、砂砾石,下伏大厚度砂砾石的二元结构,地下水类型由潜水变为上部潜水、下部承压水。

    研究区地下水在山前冲洪积平原区得到地表水入渗、渠系和田间灌溉水入渗、山区侧向径流补给后,从南西向北东径流。在细土平原区由于含水层颗粒变细,地形趋缓,地下水径流受阻,形成泉水溢出带向河流排泄,并伴随地下水蒸发蒸腾排泄;本区人类活动强烈,地下水开采也是重要的排泄方式。

    文中所用气象资料选取张掖气象站1953~2016年气象数据,包括年均气温、年均降水量。水文资料选取位于黑河干流出山口的莺落峡水文站1953~2016年年均径流量数据。地下水水位、水化学监测资料选取甘肃省地质矿产勘查开发局水文地质工程地质勘察院观测系列长且连续性好的50眼监测井1985~2018年监测数据,监测井位置见图1。遥感数据为Spot6、Landsat卫星多光谱数据。

    笔者以研究区气象、水文、地下水动态长时间序列数据为基础,采用线性拟合方法分析各要素的变化趋势,用最小二乘法估计拟合参数。采用相关分析方法分析地下水水位与降水、出山径流的关系。突变检验方法较多,每种方法都有优缺点,存在检验结果因方法不同而不同的现象,使用多种方法进行比较,并指定严格的显著性水平进行检验显得尤为必要。本研究采用Mann–Kenddall(M–K)趋势检验和Pettitt突变检验分析研究区气温、降水量变化趋势及其显著性和突变性。

    张掖站在1953~2016年间多年平均气温为7.5 ℃,呈现波动上升趋势,平均升幅为0.33 ℃/10a,多年平均降水量为128.6 mm,平均增幅为1.1 mm/10a(图2)。通过M–K法对张掖站多年平均气温和年平均降水量进行趋势分析,年平均气温的M–K检验统计量Z值为6.71,且通过了0.01的显著性检验,进一步表明年平均气温在1953~2016年间上升趋势十分显著。根据年平均气温M–K突变检验曲线(图3),自1986年开始张掖地区的气温开始呈上升趋势,UF线在1993年超过+1.96的信度线,表明1993年之后增温趋势愈加明显。UF线和UB线相交于1996年,表明虽然以1986年为分界点气温由下降转为上升,但1996年为年平均气温的突变点。该结果与中国西北地区年平均气温的变化趋势一致。年平均降水量的M–K检验统计量Z值为0.44,未通过0.1的显著性检验,表明其呈现出微弱的增加趋势。张掖地区1953~2016年气温、降水量变化趋势与中国西部地区近年来气候暖湿化的变化趋势一致。

    图  2  1953~2016年张掖站年均气温、降水量变化曲线
    Figure  2.  Variation curves of annual temperature and rainfall of Zhangye station from 1953 to 2016
    图  3  张掖站1953~2016年平均气温M–K统计量曲线
    Figure  3.  M–K statistic curve of annual average temperature in Zhangye station from 1953 to 2016

    黑河干流年平均出山径流量在1953~2016年间总体保持上升趋势,多年平均增幅为0.65×108 m3/10a,其中2001年以后增幅为3.5×108 m3/10a,2001年以前增幅为0.26×108 m3/10a,黑河干流出山径流量多年变化曲线见图4。对年平均径流量进行M–K突变检验发现,在95%置信水平上年径流量的突变点在2006年。Pettitt突变检验的结果表明,在99%的置信水平下,年均径流量的突变年份为2001年。通过对比,本研究采用置信水平较高的检验结果,即年均径流量的增加是突变现象,突变点为2001年。

    图  4  黑河干流出山径流量多年变化趋势线
    Figure  4.  Multi–year trend line of mountain runoff from the main stream of the Heihe river

    研究区人工绿洲主要靠引地表水灌溉和开采地下水维持,绿洲面积的时空变化反映了引地表水灌溉及地下水开采等水资源开发历史的演变。研究区人工绿洲扩张规律存在显著空间差异,张掖绿洲、临泽绿洲主要在原有老绿洲基础上向四周扩张;肃南县政府自1990年决定开发明花乡荒区后,明花乡绿洲由南向北快速扩张;高台县骆驼城绿洲扩张规律与明花乡绿洲一致。人工绿洲面积变化可划分为快速扩张和稳步发展两个阶段。1990年以来研究区耕地面积呈现出明显增大趋势,其中1990~2002年全区耕地进入快速扩张阶段,研究区中、西部绿洲扩张显著,特别是西部明花乡至骆驼城一带绿洲面积剧增,东部绿洲面积保持稳定态势。2002~2014年研究区绿洲扩张速度放缓,但明花乡至骆驼城一带仍为全区绿洲扩张最快区域(图5)。

    图  5  研究区1990~2014年人工绿洲扩张图
    Figure  5.  Expansion map of artificial oases in the study area from 1990 to 2014

    根据研究区50个地下水监测井长序列监测数据,结合前人关于研究区2009年以前地下水水位变化趋势研究成果(连英立,2011)和2015年后对研究区地下水水位开展的持续高密度、高频监测与统测工作认识,绘制1985~2001年及2001~2018年研究区地下水水位变差图(图6图7)。可以看出,研究区北部细土平原沿河绿洲区地下水水位总体保持稳定趋势,研究区南部山前洪积扇群带地下水水位波动明显,尤以研究区中部黑河干流冲洪积扇、研究区东部民乐山前地带、研究区西部骆驼城地区地下水水位变化趋势最为显著(图6图7)。黑河干流山前冲洪积扇地区水位1985~2001年持续下降,2001年以后持续上升(图8);研究区东部地下水水位1985~2001年地下水水位持续下降,2002~2018年水位下降速度显著降低,2016年以来水位快速回升(图9);研究区西部明花乡至骆驼城一带地下水水位从1985到2018年持续下降(图10)。

    图  6  研究区1985~2001年地下水水位变差图
    Figure  6.  Groundwater level variation map of the study area from 1985 to 2001
    图  7  研究区2001~2018年地下水水位变差图
    Figure  7.  Groundwater level variation map of the study area from 2001 to 2018
    图  8  电5号观测孔水位变化曲线
    Figure  8.  Groundwater level change curve of observation hole Electric 5
    图  9  65号观测孔水位变化曲线
    Figure  9.  Groundwater level change curve of observation hole No. 65
    图  10  11号观测孔水位变化曲线
    Figure  10.  Groundwater level change curve of observation hole No. 11

    研究区潜水水化学类型中阳离子类型变化较小,因此主要用阴离子类型变化来表征潜水水化学类型变化。1985~2016年,研究区南部山前带河流两侧一定范围内潜水水化学类型保持稳定趋势,其余地区水化学类型变化显著(图11图12)。从不同水化学类型的潜水分布面积占比来看,与1985年相比,SO42−型水分布面积变化最大,SO42−型水分布面积增加了16.91%,主要位于研究区西部,HCO3型水次之,Cl型水最小。各水化学类型潜水分布面积占比变化(图13)。北部细土平原区承压水水化学特征保持稳定趋势,典型监测孔TDS值变化曲线(图14)。

    图  11  1985年研究区潜水水化学类型图
    Figure  11.  The phreatic water chemical types of the study area in 1985
    图  12  2016年研究区潜水水化学类型图
    Figure  12.  The phreatic water chemical types of the study area in 2016
    图  13  不同水化学类型潜水分布面积占比变化曲线
    Figure  13.  Change curves of diving distribution area of different hydrochemical types
    图  14  研究区北部细土平原区典型承压水监测井TDS值变化曲线
    Figure  14.  TDS value variation curve of typical pressurized water monitoring wells in the fine soil plain areain the northern part of the study area

    黑河中游山前冲洪积平原是研究区地下水的主要补给区,黑河出山径流主要在这一区域入渗补给地下水。根据前述地下水水位变差分析及出山径流量演变趋势分析结果,选取2001~2018年黑河冲洪积扇中上部含水层单一结构区、距河道较近的潜水监测井电5及黑河冲洪积扇中下部细土平原多层结构、含水层区潜水监测井3-2和承压水监测井3-1的地下水水位监测数据与该时段黑河出山径流量做相关性分析,研究黑河出山径流量显著增大即对地下水系统“刺激”最强烈时段地下水水位响应特征。结果表明,黑河出山径流量与监测井电5、3-2地下水水位在0.05水平(双侧)上存在显著的相关关系,相关系数分别为0.505、0.486;黑河出山径流量与监测井3-1不存在显著相关关系。地下水水位与出山径流量相关性沿黑河干流向由南向北递减,即在冲洪积平原两者相关性较高,而在细土平原相关性较弱,细土平原区相关性在垂向上表现出由浅而深递减的趋势。选取张掖、高台气象站附近的潜水监测井地下水水位长序列监测数据与年降水量做相关性分析,相关系数分别为0.32、−0.18,地下水水位与降水量在长时间序列上相关程度低。1985~2001年受人工绿洲扩张大规模引水灌溉影响,黑河出山径流量在入渗补给地下水之前被大规模引走灌溉,导致线状集中入渗量持续减少,同时渠道衬砌率不断提高,是研究区中部黑河干流冲洪积平原地下水水位下降的原因。

    前人对研究区东部山前1985~2001年地下水水位下降原因进行了分析,认为出山径流被拦截是导致区域地下水水位下降的主要原因之一(李文鹏等,2010)。近40年来东部地区人工绿洲面积保持稳定,表明这一区域农业需水量未发生明显改变。对2010年以来东部山前平原地区民乐县境内地表水径流量进行分析发现,2013年以来民乐县祁连山山前平原上游河流弃水量显著增大,河流弃水量与65观测孔水位显著相关(图15),表明东部民乐县山前带地下水水位上升主要受河流弃水量增大影响。

    图  15  民乐县河流弃水量与山前地下水水位变化趋势线
    Figure  15.  The trend line of river discarded water and groundwater level in front of mountains in Minle County

    研究区西部肃南县明花乡至高台县骆驼城镇一带地下水水位从1985年至今仍呈持续下降趋势。以骆驼城地区为例,本区农田主要靠井灌,地下水开采量由20世纪80年代的2 000×104 m3/a,上升到2018年的10 000×104 m3/a。近年来人工绿洲面积已保持稳定,地下水开采量也保持稳定状态,明花乡地下水开发利用情况与骆驼城镇相似。骆驼城镇、明花乡区域地下水主要接受摆浪河出山径流入渗后侧向补给,由于上游修建水库,大部分地表水在出山后被引走灌溉;马营河对本区也有少量的侧向补给,马营河90%的水量在出山前被引走灌溉,仅洪水期才有少量地表径流在明花乡一带入渗补给地下水。本区第四系以中细砂夹粉质黏土为主,含水层渗透性及富水性差,据抽水试验,含水层渗透系数仅为3~5 m/d。持续高强度开采地下水、含水层渗透性较差、上游地下水补给来源被拦截3个因素相叠加是本区地下水水位持续下降的主要原因。

    研究区水化学类型变化最强烈的地区与绿洲面积增加最快的地区存在一致性,这一区域也是地下水开发利用程度较高的区域。笔者在这一区域选择代表性样点,开展了不同深度土壤易溶盐分析,发现表层土壤(0~20 cm)的含盐量、SO42−、Cl、K++Na+、Mg2+离子含量一般大于深层土壤,大部分属于盐碱土,盐渍化类型多为SO42−型。深层土壤盐渍化类型为SO42−型和SO42−·Cl型。地下水开采量增大后,HCO3型的灌溉水及大气降水在入渗过程对包气带中SO42−溶滤作用是本区地下水水化学类型变化的主要原因。

    据前人研究,黑河出山口年径流量与黑河源区年降水量存在正相关关系(廉耀康,2019),本研究发现黑河出山径流量与研究区南部山前冲洪积扇地下水水位相关性较好,而研究区内降水量与地下水水位相关性差,所以气候变化主要通过影响出山径流量间接对研究区地下水产生影响。Wang等(2021)在柴达木盆地格尔木河流域平原区基于1977~2017年长序列观测数据的研究也发现降水量与地下水水位相关性差。这一认识在西北干旱内陆盆地可能具有普适性,西北内陆盆地降水入渗补给地下水量可能并没有因为气候暖湿化而显著增多,气候暖湿化还会引起包气带水分蒸发量增大,对减小降水入渗补给地下水量也有一定作用。

    由于山前冲洪积扇区沉积了巨厚的第四系松散砂卵石,是一巨大的“地下水库”,其极强的调蓄作用可能是维持盆地北部细土平原区近40年来地下水水位总体保持稳定的重要原因,据此可进一步推测北部细土平原区依赖地下水的生态系统稳定性较好。

    根据研究区东部山前冲洪积扇上部地下水水位持续下降原因,可以推测在黑河出山径流量偏小的年份,黑河干流冲洪积扇顶部地下水水位在持续下降,限于该区域地下水埋深大于200 m,地下水动态观测点很少,这一规律很难被直接观测。

    (1)研究区中部地下水水位下降与上升与出山径流量相关性显著,与张掖地区降水量相关性差,气候变化通过影响黑河上游径流量进而对研究区中部地下水水位产生影响,研究区内降水变化对地下水水位影响微弱。1985~2001年,研究区中部地下水水位下降原因是大量引地表水灌溉导致黑河出山后由集中线状补给演变为线状与面状补给。2001~2018年受上游来水偏丰影响,研究区中部水位上升显著。

    (2)研究区西部、东部地下水水位变化主要受人类活动影响,通过持续大量开采地下水、截引出山径流对地下水水位产生影响。研究区东部截引地表水灌溉减小了地表水入渗补给地下水量,自80年代以来地下水水位持续下降,2013年以来民乐县河流弃水量持续增大,研究区东部山前地带地下水水位显著回升;研究区西部明花乡至骆驼城一带井灌区由于地下水大量开采,地下水水位仍处持续下降状态。

    (3)研究区南部山前带河流两侧一定范围内潜水水化学特征在地下水水位显著下降和显著上升过程中始终保持稳定状态。其余地区受人类活动影响,潜水水化学特征1985~2016年发生较显著的变化,表现为受人工绿洲不断扩张导致地下水开发强度增大影响,地下水TDS值升高,由HCO3型水演变为SO42−型水;北部细土平原区承压水水化学特征保持稳定趋势。

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出版历程
  • 收稿日期:  2022-03-11
  • 修回日期:  2022-08-07
  • 网络出版日期:  2023-01-09

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